第2章　基于超快激光泵浦的强场THz波产生

在过去的几十年中，THz相关技术经历了快速发展，开始从实验室研究转向实际应用。然而，阻碍其发展的关键因素之一是缺乏THz强源。THz强源的缺乏导致THz非线性效应的研究进展缓慢，许多新材料中蕴含的新奇量子物态未能被揭示，采用强场THz波加速和操控电子的能力不够，生物医学效应信号也时常淹没在噪声里。因此，研究如何产生强场THz波对于研究THz波与物质的相互作用并基于此研发相关的高速器件和应用系统至关重要。

理想的THz源应该具备以下特点。第一，THz源的强度足够高。THz源和其他光源一样可以分成两类：一类是连续波源，追求高平均功率；另一类是脉冲源，追求高能量、高峰值功率和高峰值场强，这样可以实现多种应用。第二，THz源的脉冲时间足够短，利用皮秒量级的THz源可以激发一些超快动力学过程或者进行一些时间分辨的探测工作。第三，THz源的频谱足够宽，能够覆盖比较大的频率范围，如从1THz到几THz甚至更宽，不同实验体系均能找到对应的共振频率。

想要获得同时具备上述特点的THz源无疑是一个巨大挑战。THz源的实现手段主要有两种，即电学和光学激励。进一步可细分为真空电子学技术、半导体技术、超快光学技术等。图2-1展示了当前常用的几种高性能THz源，包括正处于实验室研究阶段的THz源和已经在产业界应用的THz源。

图2-1　高性能THz源

注：QCL为Quantum Cascade Laser，量子级联激光器。

真空电子学技术主要利用传统加速器（环形加速器和直线加速器等）来产生高能电子束，电子束的能量可以达到MeV量级甚至GeV量级，再通过渡越辐射、同步辐射、自由电子激光等方式产生THz波。此前，有实验表明利用渡越辐射可实现600μJ的THz波能量输出。这种方式下的THz源体积较大，成本较高，同时也存在一些技术上的挑战。THz频段在时间上对应皮秒量级的超快过程，如果使用传统加速器产生一个皮秒量级的超快电子束，其加速电场强度要足够大才能得到足够高的辐射强度。但是，当电场强度增大后，短时间内电子聚集成团，电子与电子之间开始相互排斥，电子脉冲宽度变宽。由此，超短电子束的形成与强加速电场之间存在矛盾，这对THz源的发展来说是一个巨大的挑战。

基于真空电子学的THz源具有体积小、平均功率高等特点，目前市面上已有大量正在销售的产品。基于半导体量子阱材料的THz量子级联激光器由米粒大小的芯片和鸡蛋大小的液氮冷却腔构成，已经能够在近室温条件下工作，逐步从实验室研发阶段向产业化迈进。除此之外，利用电场驱动纳米缝中的空气等离子体实现隧穿效应的过程能够获得具有几百毫瓦输出功率的THz波，并能完全通过电子学技术获得皮秒量级电学开关。这种基于真空电子学的THz源还能被制备在柔性衬底上，奠定了未来实现高频可穿戴THz芯片的强源基础。

一种较为广泛的利用光学激励手段产生强场THz波的方法是利用飞秒激光与铌酸锂（LiNbO3）晶体相互作用，通过倾斜波前技术获得强场THz波。飞秒激光驱动铌酸锂晶体在内部产生THz波时，由于飞秒激光和THz波在铌酸锂晶体内部的折射率不同，传播速度不同，二者的相位并不匹配。相位匹配对产生强场THz波来说至关重要，因此，Hebling教授提出倾斜波前技术，使得铌酸锂晶体内的飞秒激光与THz波的相位相匹配，从而产生强场THz波。实验上已经获得毫焦量级甚至数十毫焦量级的强场THz波，脉冲输出能量很高。但该方法也存在一些缺点：一是铌酸锂晶体具有损伤阈值，无法承受非常强的飞秒激光；二是铌酸锂晶体自身对THz波有吸收作用，会降低输出的THz波的能量。因此利用该方法产生的THz波一般位于低频段（0.1～2THz）。近年来出现了一种研究热度较高的自旋电子学THz源，产生的THz波的频谱很宽。具体实现方法是利用飞秒激光驱动两层或者三层纳米厚度的铁磁及非铁磁异质结薄膜，通过激发自旋极化超快电流向面内电荷流转化，获得超宽带强场THz波。总之，利用光学激励手段产生强场THz波的方法具有极大的发展潜力。

为了进一步获得能量更高的THz源，既可以把现有的方案（光学倾斜波前技术方案）进行优化，也可以探索新的技术途径。在优化方面，我们团队在倾斜波前技术方案基础上进行了一些尝试，提出了协同补偿优化方案，包括扩大光校正尺寸以降低单位面积的泵浦强度，使用柱透镜进行成像，优化脉冲啁啾，对光谱进行剪切等，从而提高THz波的产生效率，得到了图2-2所示的实验结果。该图为THz波的产生效率和THz波能量随泵浦强度的变化，可以看到随着泵浦强度的增加，THz波能量逐渐增大，THz波的产生效率逐渐提高，直至饱和。当泵浦强度为25mJ/cm2时，THz波能量最大可以达到1.4mJ。此外，还可以基于超快超强激光和等离子体的相互作用获取更强THz源。

图2-2　THz波的产生效率和THz波能量随泵浦强度的变化

辐射技术上的重要进展直接加速了THz技术的实际应用进程，但THz材料、器件、系统方面的研究亟须进一步发展，以填补THz非线性光学、极端THz科学与应用的研究空白。

除了利用加速器产生相对论电子束，基于超快激光与非线性晶体或者半导体等材料的相互作用，通过光学方法产生台面化THz源的研究也取得了重要进展。如图2-3所示，根据泵浦材料（固体、液体、气体/等离子体）的不同，此类THz源主要分为固体源、液体源、气体源和等离子体源，后三者均与激光诱导等离子体密切相关。固体源包括非线性晶体、大孔径光导天线以及近年出现的强场自旋THz发射器等，其中具有代表性的是光导天线和非线性晶体方案。

图2-3　不同泵浦材料产生THz源示意

光导天线利用激光泵浦光导材料产生光生载流子，在偏置电场作用下，载流子形成瞬态电流辐射THz波。但是，光导材料有限的击穿电压和载流子寿命限制了THz波的强度。随着微纳加工技术的发展，近年来出现了一种“金属-半导体-金属”插指型结构的新型光电导THz发射器。它与针尖、纳米狭缝或谐振环等器件结合，可实现THz局域场增强。Ropagnol等人利用ZnSe插指型大尺寸光导天线，在实验中获得了脉冲能量达3.6μJ、峰值电场强度达143kV/cm的THz波。

目前，超短超强激光的峰值功率已经提升到了太瓦（TW，1012 W）甚至拍瓦（PW，1015W）量级，相应的峰值聚焦光强已经远超1018W/cm2，进入了相对论甚至极端相对论光强水平。利用超短超强激光和等离子体的相互作用已经成功催生或带动了激光聚变新方案、新型粒子加速和超快X射线辐射等的研究。利用相对论强激光与等离子体的相互作用同样可以获得强场THz波，从而推动非线性THz科学的发展。